在《法西斯分子》后，莫里康内开始与当时意大利影坛的诸位重要导演展开合作，分别为以托托系列闻名的导演卡米洛·马斯特罗钦奎（Camillo Mastrocinque）的《超级机车》（I motorizzati）、女导演里娜·韦特缪勒（Lina Wertmüller）的《翼蜥》（I basilischi）、保罗·卡瓦拉（Paolo Cavara）的伪纪录片《恶世界》（Malamondo, I）等作品配乐。不过，真正令他在国际影坛声名鹊起的作品，还要算塞尔吉奥·莱昂内（Sergio Leone）执导的西部片《荒野大镖客》（For a Few Dollars More）。尽管如此，他日后仍表示：“我的电影配乐生涯起步于轻喜剧和时装片，这类电影只需要一些简单的旋律，创作起来毫不费劲，但这一类型恰恰是我绝对不会舍弃的，就算后来我跟一些大导演合作了一些很重要的作品。”
《荒野大镖客》是莫里康内和莱昂内合作的第一部作品。
“包办”莱昂内
莫里康内一生为超过500部电影创作过配乐，合作过的导演也有数百位，要说与哪位导演最珠联璧合，相信很多影迷、乐迷都会投塞尔吉奥·莱昂内一票。关于两人交往的点滴，莫里康内在与作家安东尼奥·孟达（Antonio Monda）合作的访谈集《莫里康内：50年一瞬的魔幻时刻》（Lontano dai sogni：Conversazioni con Antonio Monda）里，回忆得巨细靡遗。
随着莱昂内执导的一系列“意大利面西部片”在国际影坛大获成功，莫里康内也获得越来越多意大利之外的导演的青睐，比如他为英国导演罗兰·约菲（Roland Joffé）的宗教史诗片《教会》创作的配乐，就取得了莫大成功。而当81岁的莫里康内被孟达问及最喜欢的外国作品时，他的选择还是早年为美国导演泰伦斯·马利克（Terrence Malick）的《天堂之日》（Days of Heaven）所做的配乐。在他看来，马利克是“不折不扣的创意人兼诗人”，“是史上最伟大的导演之一”。“有一次，他提议用一段日本音乐，我很意外，但这说明了他的知识涉猎渊博，艺术创作自由度高。”
在为外国影片所做的配乐中，莫里康内最喜欢泰伦斯·马利克的《天堂之日》。
而在莫里康内的职业生涯中，令他最遗憾的事情是错过了三部电影。其中之一，就是因为经纪人的关系，没能和马利克再合作《细细的红线》（The Thin Red Line）。此外则是因为导演库布里克不喜欢坐飞机，而莫里康内又必须呆在罗马为莱昂内的《革命往事》工作，结果他不得不放弃为《发条橙》配乐。还有就是跟他合作过《一九零零》等五部作品的贝托鲁奇导演，没能找他为《末代皇帝》配乐，让他不免耿耿于怀。
与美国导演布莱恩·德·帕尔玛（左）。
说到与莫里康内合作最愉快的外国导演，美国人布莱恩·德·帕尔玛（Brian De Palma）绝对可以算一个。在1987年的《铁面无私》之后，德·帕尔玛又找了莫里康内三次，想让他为自己的作品配乐，可惜他都没空，直到2000年的《火星任务》（Mission to Mars），两人才再度合作。
私人生活方面，莫里康内继承了意大利男人重视家庭的传统。他在22岁时，与妻子玛利亚（Maria Travia）相识，相恋五年后结婚，两人相濡以沫过了一辈子，不论他为什么电影创作什么风格的配乐，妻子都是第一个听众，而他和安东尼奥·孟达合著的访谈集的扉页上也写着：“献给我的妻子玛利亚，她用爱接纳我。”两人育有四个子女，三子安德烈子承父业，也曾和莫里康内一同参与过《天堂电影院》、《天伦之旅》（Stanno tutti bene）等影片的配乐；最小的孩子乔万尼则当了导演。
